上海交通大学物理与天文学院陈鹏、许霄琰课题组近期在《物理评论快报》(physical review letters)发表研究成果,揭示了二维莫特绝缘体单层1t-tas₂中金属-绝缘体相变及量子自旋液体(qsl)的谱学特征。
量子自旋液体是一种奇特的量子态,其自旋和电荷信息分离为自旋子(spinon)和电荷子(chargon),但以往证据主要来自自旋自由度测量。理论预测,QSL的电子态激发由自旋子、电荷子及规范场耦合而成,其电子能谱函数具有连续谱特征,可通过角分辨光电子能谱(ARPES)探测(图1)。
图1 量子自旋液体态电子分数化激发形成电子能谱示意图
研究团队利用分子束外延法制备高质量单层1T-TaS₂薄膜,排除了层间耦合影响。ARPES测量显示,低温下单层1T-TaS₂费米面附近出现平带,并打开约260 meV能隙,证实其绝缘特性。变温实验表明,能隙随温度升高而减小,拟合相变温度(Tc = 353 ± 12 K)是块体材料的两倍,说明二维1T-TaS₂具有更稳定的莫特绝缘特性(图2)。该平带呈现多个奇异特征:动量空间几乎无色散,但半高宽是其他能带的2-3倍;谱权重随动量增加迅速衰减,并在特定方向断裂成多个片段;片段间隙随温度升高而增大,并非由电荷密度波引起。这些特征与QSL低能有效模型预测的spinon-holon连续谱相符(图3)。
图2 (a)单层1T-TaS₂的ARPES能谱,(b)和(c)能隙的温度依赖性和相变温度
由于电荷中性限制,1T-TaS₂中的自旋子费米面难以直接观测,但可通过磁性原子表面掺杂研究。Fe或Co掺杂会削弱平带强度,并逐渐关闭费米能附近的能隙,这并非化学势刚性移动的结果,而是源于自旋子与磁性杂质的耦合形成的自旋子近藤云导致的电荷重新分布。相比之下,非磁性杂质(如Na和K)掺杂则会进一步打开能隙并增强平带强度,主要源于化学势变化。这些发现为从电子自由度角度探索QSL证据提供了新思路。
图3 单层1T-TaS₂的ARPES能谱和低能有效模型模拟结果对比
上海交通大学物理与天文学院博士生陈海洋、王佛泓为论文共同第一作者,陈鹏、许霄琰为共同通讯作者。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的资助。
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